arXiv cs.AI· Fang Sun, Hekai Cheng, Ruoyan Li, Yuanzhou Chen, Wei Wang, Jason Cong, Yizhou Sun·· 13 小时前AI 评分20
FermiScope：用累积局域态密度改进机器学习 Kohn-Sham 哈密顿量训练
Where the Error Lives: Spectral Representations of Learned Kohn-Sham Hamiltonians
AI 导读
研究提出 FermiScope，用累积局域态密度（cumulative LDOS）作为完整训练信号来微调机器学习 Kohn-Sham 哈密顿量模型，在 QH9 上微调三个哈密顿量网络后降低了 HOMO-LUMO 间隙误差且不增加逐元素误差。
正文 · AI 翻译
摘要：Kohn-Sham 密度泛函理论（DFT）是计算分子与材料电子结构的标准方法，但其自洽场（SCF）迭代使该方法在大体系和高通量筛选中代价高昂。机器学习哈密顿量模型提供了一条捷径：等变网络在一次前向传播中预测 Kohn-Sham 哈密顿量矩阵，对预测结果进行对角化即可得到轨道能量、HOMO-LUMO 能隙、分子轨道和电子密度。这些模型被训练为逐项匹配参考矩阵，然而逐项的小误差并不能保证特征值或特征向量准确。两种融入物理信息的替代方案只解决了一部分问题：最近提出的波函数对齐损失在不进行对角化的情况下加入谱惩罚，而匹配对角化预测的电子密度则直接对其进行监督。两者都不完整：通过将预测误差表示在参考哈密顿量的本征基中，我们表明每种方案只能看到误差的一部分，并且移动预测的轨道能量会使电子密度完全保持不变。同样的分析确定了一种完整的训练信号：累积局域态密度（cumulative LDOS），即空间中每个点上能量低于给定阈值的电子数。累积 LDOS 是单一的物理可观测量，它以电子密度为特例，对误差的每个分量都有响应，唯一地确定哈密顿量，并且对于大的轨道能量误差其梯度不会消失。我们以此方式在 QH9 上微调三个哈密顿量网络，并将该方法称为 FermiScope，它在不增加逐元素误差的情况下降低了 HOMO-LUMO 能隙误差。这些增益可延续到分布外和分子动力学划分上，而在这些划分上波函数对齐损失的帮助较小。
| 学科： | 化学物理（physics.chem-ph）；人工智能（cs.AI） |
| 引用为： | arXiv:2610.37843 [physics.chem-ph] |
| （或 arXiv:2610.37843v1 [physics.chem-ph] 用于此版本） | |
| https://doi.org/10.48550/arXiv.2610.37843 由 DataCite 颁发的 arXiv DOI |
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2026年10月27日星期二 18:53:03 UTC（1,680 KB）
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